图 磁多态分辨与操控。（a）二维层间反铁磁材料的“磁多态性”；（b）“杨辉三角”组合数学；（c）双层CrSBr中相位分辨的二次谐波磁滞回线；（d）双层CrSBr中两个反铁磁多态的二次谐波相位曲线；（e）孤立四层CrSBr的显微图像和结构示意图；（f）孤立四层CrSBr的光学二次谐波显微成像，三张图分别为三次重复测量，展现出随机的磁多态磁畴；（g）非孤立四层CrSBr及其周边区域的显微图像；（h-i）激光切割前后改变四层CrSBr的磁多态转变行为

　　在尊龙凯时项目（批准号：12034003、11427902、91950201、12004077、92365204、12274298）等资助下，复旦大学物理系吴施伟教授研究团队应用自主研发的相位分辨非线性磁光显微技术，在二维范德瓦尔斯磁性材料中发现了一种新的多态性——“磁多态性”，并实现了原子层厚度下的磁多态分辨与操控。研究成果以“二维层间反铁磁材料中磁多态性的分辨和操控（Resolving and routing magnetic polymorphs in a 2D layered antiferromagnet）”为题，于2025年1月13日在《自然 ∙ 材料》（Nature Materials）上发表，文章链接：http://doi.org/10.1038/s41563-024-02074-w。

　　近年来，二维层间反铁磁材料成为凝聚态物理和材料科学领域的热点体系。在这种材料中，每一层表现为具有双磁性状态的独立铁磁单元，层与层之间为反向的磁序排布，通过外部手段（如磁场、电场、应力等）能够对磁结构进行原子层级操控。因此，二维层间反铁磁材料中可以出现具有相同总磁化强度但不同排列的磁结构，被称为“磁多态”。有趣的是，随着层数的增加，磁多态遵循中国古代著名的“杨辉三角”数学模型，其数量可通过结构层数和总磁化强度得出。这种天然的组合学特性预期能够在自旋量子计算系统中解锁全新的设计架构，有望用于类脑计算、人工智能等前沿科技领域。然而，由于传统实验方法要么对材料的总磁化强度敏感，要么只适用于块体材料的研究，对于厚度仅为原子级或者横向尺寸为微米级的二维材料磁多态表征具有很大的挑战。

　　为了应对这一科学和技术挑战，研究团队研制了具有自主知识产权的无液氦多模态磁光显微系统，利用对称性敏感的非线性磁光表征技术，对二维材料的“磁多态”开展了系统研究。研究团队发现，在众多简并的磁多态结构中，由于磁结构之间通常存在时间反演或空间反演的自旋态关联，导致它们产生的二次谐波信号在光学相位上呈现出反相位特性。通过引入一束参考光分别与这两种具有反相位的磁致二次谐波信号进行干涉，便可得到干涉相长或相消的非线性信号，从而区分磁多态。基于这一相位分辨的非线性光学技术，研究团队首次在双层CrSBr中实现了对二维磁多态的分辨。更进一步，研究团队发现孤立四层CrSBr的磁翻转表现出明显的随机性，而非孤立的四层CrSBr的磁翻转则高度稳定。研究团队认为，非孤立四层的磁翻转行为受到了侧面其他层数区域的影响，其它层数区域的磁态翻转能够通过层内磁耦合进行传递，并改变四层CrSBr内某一层的磁态。这种近邻区域之间的层内耦合效应被团队命名为“层共享”效应，并被原位激光编写实验所证实。

　　本工作首次发现二维层间反铁磁材料中存在的磁多态现象，提出通过“层共享”效应实现磁多态路径的层选择翻转新机制，对设计新一代自旋电子学器件和计算架构具有重要的指导意义，有望应用于概率计算、神经网络计算和人工智能等前沿领域。